放射性物質(zhì)使周圍的空氣電離并產(chǎn)生臭氧和氮氧化物等分子。高于背景的這些物質(zhì)的濃度可以作為放射性物質(zhì)的標(biāo)記，并為核物質(zhì)的遠(yuǎn)程檢測(cè)提供一種手段。臭氧是空氣中主要的輻射分解產(chǎn)物之一，背景水平低于氮氧化物，因此它是本研究感興趣的分子。感興趣的錒系元素包括239 Pu 和235U，它們是強(qiáng)α發(fā)射體，在空氣中具有高線性能量轉(zhuǎn)移。臭氧產(chǎn)量、飽和度和衰減時(shí)間取決于產(chǎn)生和破壞過程，這些過程隨電荷密度、臭氧密度、輻射劑量率和輻射類型而變化，激發(fā)了對(duì)alpha 輻射的臭氧產(chǎn)量和飽和水平的測(cè)量，其劑量率更典型錒系元素來源。作為 Pu 和 U 的替代品，對(duì) alpha 粒子發(fā)射器210在空氣中產(chǎn)生的臭氧進(jìn)行了研究寶。樣品被封閉在一個(gè) 0.96 ± 0.01 L 的特氟龍圓筒中，并進(jìn)行了氣流和累積測(cè)量，氣流為 ~1 L/min，累積時(shí)間為 3966 分鐘，對(duì)應(yīng)于 2640 Gy。累積測(cè)量顯示臭氧濃度在短時(shí)間內(nèi)增加（t ≤ 10 分鐘），產(chǎn)量為G (O 3 ) = 7.7 ± 0.3 分子/100 eV。氣流測(cè)量顯示臭氧的輻射化學(xué)產(chǎn)率為G (O 3 ) = 7.6 ± 0.2 分子/100 eV。這些產(chǎn)量高于之前非常古老的 α 粒子研究，但與低速率伽馬和電子束一致學(xué)習(xí)。要使用臭氧作為特殊核材料的二級(jí)標(biāo)記，靜止空氣中的飽和水平很重要。氣缸中提取的臭氧飽和度為 1.35 ppm，半衰期為 74 ± 3 分鐘。

 

239 Pu 和235 U [美國(guó)核管理委員會(huì)，2020 年]等特殊核材料 (SNM)對(duì)于能夠進(jìn)行檢測(cè)非常重要，尤其是在遠(yuǎn)距離檢測(cè)時(shí)。它們是強(qiáng)阿爾法粒子發(fā)射器，但它們的阿爾法粒子在空氣中的射程只有幾厘米。239 Pu 尤其難以通過伽馬射線探測(cè)到，而235U 具有強(qiáng)大的 186 keV 伽馬射線分支，在距離該能量附近的背景輻射可以迅速占據(jù)主導(dǎo)地位。一些引發(fā)核反應(yīng)的主動(dòng)詢問方法——例如使用中子束 [Hall，2007] 或通過光裂變 [Sari，2019]——存在用于檢測(cè)貨物和其他有限情況中的這些材料。對(duì)于更一般的 SNM 遠(yuǎn)距離檢測(cè)場(chǎng)景，被動(dòng)方法更合適，但這些材料很難通過被動(dòng)方法檢測(cè)到。空氣照射可能會(huì)產(chǎn)生氮熒光，并已針對(duì)這種距離檢測(cè)進(jìn)行了檢查，并取得了一些成功 [Fournier，2018 年；拉馬迪，2005]。雖然日光存在背景問題，但在光譜的太陽(yáng)盲區(qū)存在一些輻射。通過空氣相互作用遠(yuǎn)距離檢測(cè)輻射的另一種方法是檢查輻射激發(fā)空氣中的吸收狀態(tài) [Yao, 2013]。還使用了直接在放射材料上的紅外光反射，研究范圍可達(dá) 1 公里 [Puckrin，2004 年]。

 

其他檢測(cè)空氣輻照的方法包括利用比 N 2去激發(fā)壽命更長(zhǎng)的效應(yīng)，例如檢測(cè)高密度、地平面、輻射分解產(chǎn)物。電離輻射（例如 α 粒子）與空氣之間的放射化學(xué)反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致輻射分解并產(chǎn)生臭氧和各種氮氧化物。這些物種的濃度高于正常背景水平是輻射的另一種特征。雖然氮和氧化合物都可以通過空氣輻射分解形成，但地面背景水平通常已經(jīng)很高。臭氧（O 3) 是空氣輻射分解中的主要產(chǎn)物之一 [Moss, 1999]，背景水平比氮化合物低幾個(gè)數(shù)量級(jí) [美國(guó)環(huán)境保護(hù)署，2018 年；Forster，2007 年]，使臭氧源定位比氮化合物更容易。臭氧在 254 nm 附近具有 IR 吸收曲線和 UV 吸收帶，可用于通過對(duì)峙光學(xué)方法進(jìn)行材料檢測(cè) [Robinson，1973 年；Larsson, 2017]，如果確定了輻射分解產(chǎn)量，則進(jìn)行量化，因此了解 alpha 輻射在低劑量率下的臭氧產(chǎn)量很重要。

 

輻射臭氧水平是累積和破壞速率的相互作用。累積是輻射場(chǎng)的函數(shù)，而限制臭氧水平的破壞率被發(fā)現(xiàn)是臭氧濃度本身 [Lind，1961] 以及其他輻射分解產(chǎn)物如 NO [Willis，1970] 的函數(shù)，這導(dǎo)致飽和水平。外殼材料也可能影響臭氧破壞，盡管在實(shí)驗(yàn)過程中這不會(huì)隨時(shí)間而改變，并且可以選擇低相互作用材料。在此之后，輻射化學(xué)產(chǎn)量，即每 100 eV 能量沉積產(chǎn)生的臭氧分子數(shù)量 - 也表示為G (O 3 ) - 取決于累積的輻射分解產(chǎn)物的濃度。這在不同的G (O3 )-靜止空氣與流動(dòng)空氣的值。Shah 和 Maxie [Shah，1966 年] 看到在具有 500 Gy 伽馬輻射的封閉系統(tǒng)中，空氣中G (O 3 )的飽和值= 6.20 分子/100 eV，在 10 kGy 的更高劑量下降至 2.04，而對(duì)于在流動(dòng)的空氣系統(tǒng)中，他們發(fā)現(xiàn)G (O 3 ) = 11.0&ndash;11.3 molecules/100 eV。更近對(duì)混合中子和伽馬輻射的慢速流動(dòng)系統(tǒng) (<1 L/min) 的研究表明結(jié)果在該范圍內(nèi)，G (O 3 ) = 6.5 &plusmn; 0.8 分子/100 eV [Cole, 2015]。

 

從放射源發(fā)射的阿爾法粒子具有非常高的阻止能力，并在空氣中產(chǎn)生比伽馬或電子更密集的電離區(qū)域。這不僅增加了可能的電荷重組，可能減少空氣輻射分解，而且可能產(chǎn)生更密集的臭氧場(chǎng)，正如 Lind 的 [Lind，1961] 飽和度檢查所示，它是自我限制的。在這種情況下，評(píng)估 &alpha; 粒子輻射引起的臭氧產(chǎn)生很重要。文獻(xiàn)中更近的工作很少：可用于空氣中 &alpha; 粒子臭氧產(chǎn)生的實(shí)驗(yàn)值是從 1911 年到 1928 年 [Lind，1911 年；D'Olieslager，1925 年；蒙德，1926 年；Lind, 1928]（引自 [Kircher, 1960]）并展示G (O 3) 從 1.5 到 5.2 分子/100 eV，遠(yuǎn)低于伽馬射線和放電值。更近 Harteck 和 Dondes [Harteck 和 Dondes，1964 年] 檢查了靜態(tài)空氣中的210 Po alpha 相互作用，但定性地描述了結(jié)果以顯示趨勢(shì)。更近 Gautrau [2016] 也檢查了210 Po 中的臭氧，但檢查腔衰蕩光譜的影響而不是提取臭氧產(chǎn)量。自這些定量工作以來，實(shí)驗(yàn)?zāi)芰υ诖蠹s一百年內(nèi)得到了提高，需要對(duì)空氣中的 &alpha; 粒子臭氧產(chǎn)生進(jìn)行新的評(píng)估。在目前的工作中，使用210 Po &alpha; 粒子輻射產(chǎn)生的臭氧來檢查臭氧飽和度并提取G (O 3 ) 值與一定范圍的氣流和積累條件，以了解臭氧作為發(fā)射 &alpha; 粒子的特殊核材料的二級(jí)標(biāo)記。

 

 

對(duì)空氣中210 Po &alpha; 粒子發(fā)射產(chǎn)生的臭氧進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)。源放置在聚四氟乙烯容器中，空氣從容器中抽出進(jìn)入 2B-Technologies 106-L 臭氧檢測(cè)儀，該計(jì)利用臭氧分子對(duì) 254 nm 光的吸收來確定其在內(nèi)部樣品池中的濃度，分辨率為 0.1 ppb . 選擇聚四氟乙烯容器是因?yàn)樗c臭氧的反應(yīng)性較低，預(yù)計(jì)影響很小。

 

進(jìn)行的流量測(cè)量顯示，對(duì)于流經(jīng)氣缸的空氣，停留時(shí)間為 1 分鐘，臭氧濃度為 16.2 &plusmn; 0.2 ppb。縮放源活動(dòng)和氣缸中流動(dòng)空氣的減壓給出空氣中沉積的每 100 eV 能量的加權(quán)平均值為 7.6 &plusmn; 0.2 個(gè)臭氧分子，或G (O 3 ) = 7.6 &plusmn; 0.2 個(gè)分子/100 eV。

 

累積測(cè)量是在一定的累積時(shí)間范圍內(nèi)進(jìn)行的，臭氧濃度的結(jié)果如圖 4 所示，單位為十億分之一

 

空氣中的輻射臭氧水平取決于生產(chǎn)率和破壞率。產(chǎn)生來自空氣的電離和激發(fā)，主要是N 2和O 2分子。O 2的電離勢(shì)為 13.6 eV，N 2為 14.5 eV，而空氣中 &alpha; 粒子輻射的每個(gè)離子對(duì)的能量為 W = 34.98 eV [Whyte，1963]，因此大約一半的沉積輻射能量用于電離和一半到興奮。破壞，將臭氧限制在飽和水平甚至

 

臭氧濃度測(cè)量是在空氣不斷流過的 0.96 L 聚四氟乙烯圓筒中對(duì)210 Po &alpha; 排放源進(jìn)行的，并在容器流出管閥門關(guān)閉的情況下進(jìn)行累積測(cè)量。累積測(cè)量顯示，累積時(shí)間短時(shí)濃度呈線性增加，G (O 3 ) = 7.7 &plusmn; 0.3 分子/100 eV，長(zhǎng)時(shí)間飽和度為 1350 &plusmn; 30 ppb，臭氧半衰期從全局?jǐn)?shù)據(jù)適合 74 &plusmn; 3 分鐘。流通式